Verbesserter Leistungsfaktor in transparenten thermoelektrischen Nanodrahtmaterialien

Eine Forschungsgruppe unter der Leitung von Professor Yoshiaki Nakamura von der Universität Osaka entwickelte erfolgreich eine Methodik zur Verbesserung des thermoelektrischen Leistungsfaktors bei gleichzeitiger Verringerung der Wärmeleitfähigkeit. Durch die Einführung von ZnO-Nanodrähten in ZnO-Folien wurde der thermoelektrische Leistungsfaktor dreimal höher als bei ZnO-Folien ohne ZnO-Nanodrähte.

Für die Entwicklung von hochleistungsfähigen thermoelektrischen Materialien wurden oft teure und toxische schwere Elemente verwendet; die hohen Kosten und die Toxizität haben jedoch den sozialen Einsatz solcher thermoelektrischen Materialien eingeschränkt. In dieser Forschung entwickelten Nakamura und sein Team neuartige nanostrukturierte Schichten (Embedded-ZnO Nanodrahtstruktur), die aus kostengünstigem und umweltfreundlichem ZnO bestehen. In den entwickelten Folien wurde der thermoelektrische Leistungsfaktor durch selektive Übertragung von energiereichen Elektronen über Nanodrahtschnittstellen mit bewusst kontrollierten Energiebarrieren erhöht und die Wärmeleitfähigkeit durch Streuung von Phonen an den Nanodrahtschnittstellen verringert. Es wird erwartet, dass der Erfolg dieser Forschung zur Realisierung von leistungsstarken transparenten thermoelektrischen Geräten führen wird, die eine Energierückgewinnung aus transparenten Objekten wie Fensterglas und transparenten elektronischen Geräten ermöglichen.

Die thermoelektrische Erzeugung, die Wärme in Strom umwandelt, hat als neue Energiequelle viel Aufmerksamkeit erregt. Fensterglas mit unterschiedlichen Innen- und Außentemperaturen wird als Wärmequelle für die thermoelektrische Erzeugung erwartet, die transparente thermoelektrische Materialien mit hoher thermoelektrischer Leistung erfordert. Die thermoelektrische Leistung erfordert einen hohen Seebeck-Koeffizienten, eine hohe elektrische Leitfähigkeit und eine niedrige Wärmeleitfähigkeit. Diese drei Parameter sind jedoch miteinander korreliert, was zu Schwierigkeiten bei der Leistungssteigerung führt. Bisher wurden teure und giftige schwere Elementmaterialien mit geringer Wärmeleitfähigkeit häufig für die Entwicklung von thermoelektrischen Hochleistungsmaterialien verwendet, was den Einsatz der thermoelektrischen Erzeugung einschränkt. Andererseits weisen kostengünstige und umweltfreundliche Materialien auf Leichtelementbasis aufgrund ihrer hohen Wärmeleitfähigkeit im Allgemeinen eine geringe thermoelektrische Leistung auf. Es wurde jedoch berichtet, dass die Nanostrukturierung eine signifikante Reduzierung der Wärmeleitfähigkeit erzielte, und leichte elementbasierte Materialien könnten Kandidaten für thermoelektrische Materialien sein. Aber es gibt noch ein weiteres Problem: Die Nanostruktur streute nicht nur Phononen, sondern auch Elektronen, was zu einer Reduzierung des thermoelektrischen Leistungsfaktors führte.

Nakamura und sein Team entwickelten erfolgreich kostengünstige und umweltfreundliche ZnO-Folien, darunter oberflächenkontrollierte ZnO-Nanodrähte (Embedded-ZnO-Nanodrahtstruktur), die weltweit erstmals eingesetzt werden. Embedded-ZnO Nanodrahtstrukturfolie mit hoher optischer Transmission im sichtbaren Bereich wird als transparentes thermoelektrisches Material erwartet. In der Struktur wurde die Höhe der Elektronenenergiebarriere durch Modulation der Dotierungskonzentration an der Nanodraht-Schnittstelle gesteuert, was die Erhöhung des Seebeck-Koeffizienten durch selektive Übertragung von hochenergetischen Elektronen und Streuung von niederenergetischen Elektronen ermöglichte. Eine hohe elektrische Leitfähigkeit wird auch dadurch erwartet, dass der ZnO-Kristall an der Nanodraht-Schnittstelle epitaktisch gebildet wird, was zu einer relativ hohen elektrischen Leitfähigkeit der hochenergetischen Elektronen führt. Darüber hinaus wird die Wärmeleitfähigkeit auch durch eine Zunahme der Phononenstreuung an der Nanodraht-Schnittstelle verringert (Abbildung 1).

Embedded-ZnO-Nanodrahtstrukturen mit einer Flächendichte von mehr als 4×109 cm-2 zeigten einen thermoelektrischen Leistungsfaktor, der dreimal größer war als der von ZnO-Folien ohne Nanodrähte (Abbildung 2). Es wurde bestätigt, dass die Dotierkonzentration an den Grenzflächen durch Transmissionselektronenmikroskopie an Nanodrahtschnittstellen moduliert wurde. Die Messungen des Seebeck-Koeffizienten und der elektrischen Leitfähigkeit im Niedertemperaturbereich (Nanodrähte wegen der Verbesserung der Phononenstreuung durch die Einführung der Nanodraht-Schnittstelle). Diese Ergebnisse deuten auf gleichzeitige Erfolge hin: eine Erhöhung des thermoelektrischen Leistungsfaktors und eine Abnahme der Wärmeleitfähigkeit. Die optische Messung zeigte, dass die Struktur eine optische Durchlässigkeit von etwa 60% im sichtbaren Bereich aufweist, was mit dem Wert eines Fensters eines Gebäudes vergleichbar ist (Abbildung 3).

Zukünftige Arbeiten

In Zukunft wird es möglich sein, die Wärmeleitfähigkeit der eingebetteten ZnO-Nanodrahtstruktur durch Erhöhung der Flächendichte von Nanodrähten deutlich zu verringern. Es wird erwartet, dass die thermoelektrischen Vorrichtungen, die aus Folien mit dieser Struktur bestehen, realisiert werden und aufgrund der Verwendung von kostengünstigem und umweltfreundlichem ZnO weit verbreitet sind. Darüber hinaus kann das Konzept der „Modulation der Energiebarrierenhöhe durch Steuerung der Dotierungskonzentration“ nicht nur auf ZnO, sondern auch auf andere vielversprechende Materialien angewendet werden, die die Entwicklung verschiedener thermoelektrischer Hochleistungsmaterialien beschleunigen werden.

Mehr Informationen:
Takafumi Ishibe et al, Methodik der Verbesserung des thermoelektrischen Leistungsfaktors durch Steuerung der Nanodraht-Schnittstelle, ACS Applied Materials & Interfaces (2018). DOI: 10.1021/acsami.8b13528

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